حذف فلزات سنگین از آب و پساب با استفاده از جاذب‌های نانومتخلخل SBA-15

نوع مقاله : مقاله پژوهشی

نویسندگان

1 کارشناس ارشد، گروه شیمی، دانشکده علوم، واحد یادگار امام خمینی (ره) شهر ری، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران

2 دانشیار، گروه شیمی، دانشکده علوم، واحد یادگار امام خمینی (ره) شهر ری، دانشگاه آزاد اسلامی، تهران، ایران

3 استاد، گروه شیمی، دانشکده علوم، دانشگاه تهران، تهران، ایران

4 استاد، مرکز عالی الکتروشیمی، گروه شیمی، دانشکده علوم، دانشگاه تهران، تهران، ایران

5 استاد، دانشکده شیمی، دانشگاه الزهرا، تهران، ایران

چکیده

امروزه تأمین آب بهداشتی یکی از دغدغه‌های اساسی جامعه جهانی است و فلزات سنگین یکی از مهم‌ترین آلاینده‌های منابع آب هستند. فلزات سنگین از جمله مس می‌توانند به زنجیره غذ‌ایی و بدن موجودات زنده وارد شوند و انسان را تحت تأثیر عوارض سمیّت و سرطان‌زایی قرار دهند. بنابراین در این پژوهش، SBA-15 نانومتخلخل عامل‌دار شده با گروه‌های دی و تترا کربوکسیلیک اسید سنتز شدند و برای حذف یون‌های مس از محلول‌های آبی استفاده شدند. جاذب‌ها با روش‌های تصویر میکروسکوپ الکترونی روبشی، جذب- واجذب گاز نیتروژن و طیف‌سنجی FTIR برای بررسی تخلخل و گروه‌های عاملی سیلیکای مزوپوری شناسایی شدند. اندازه‌گیری غلظت یون‌ها با روش طیف‌سنجی جذب اتمی شعله‌ای انجام شد. پارامترهای مؤثر بر فرایند حذف چون مقدار جاذب، زمان تماس، pH محلول و حضور سایر یون‌های فلزی در محیط ارزیابی و بهینه شد. بهترین کارایی حذف به‌وسیله جاذب‌های  SBA-15 عامل‌دار شده با گروه‌های دی و تترا کربوکسیلیک اسید، در 5pH> و با مقدار 10 میلی‌گرم جاذب بعد از 15 دقیقه به‌دست آمد. بازیابی مس از جاذب‌ها با 20 میلی‌لیتر اسید نیتریک 3 مولار انجام شد. داده‌های جذب با استفاده از ایزوترم‌های لانگمیر و فروندلیچ برای هر دو جاذب تجزیه‌و‌تحلیل شدند. بر اساس مدل لانگمیر، ماکسیمم ظرفیت جذب 56/232 و 46/93 میلی‌گرم مس به‌ازای هر گرم جاذب و ضرایب هم‌بستگی برابر 857/0 و 968/0 به‌ترتیب برای SBA-15 عامل‌دار شده با گروه‌های دی و تترا کربوکسیلیک اسید به‌دست آمد. اما ضرایب هم‌بستگی به‌دست آمده از برازش داده‌ها با استفاده از ایزوترم فروندلیچ برای SBA-15 عامل‌دار شده با گروه‌های دی و تترا کربوکسیلیک اسید به‌ترتیب برابر 991/0 و 972/0 بود که نشان‌دهنده مطلوب بودن این مدل در تشریح رفتار جذب مس بر روی هر دو جاذب است. در نهایت، حذف مس از نمونه‌های پساب واقعی انجام شد. نتایج نشان داد که هر دو نانومتخلخل  SBA-15 عامل‌دار شده با گروه‌های دی و تترا کربوکسیلیک اسید، جاذب‌های مناسبی برای حذف یون‌های مس است.

کلیدواژه‌ها


عنوان مقاله [English]

Removal of Heavy Metals from Water and Wastewater Using Nanoporous SBA-15 Adsorbents

نویسندگان [English]

  • Maryam Fatahi 1
  • Leila Hajiaghababaei 2
  • Alireza Badiei 3
  • Mohammad Reza Ganjali 4
  • Ghodsi Mohammadi Ziarani 5
1 MSc, Dept. of Chemistry, College of Science Yadegar -e- Imam Khomeini (RAH) Branch, Islamic Azad University, Tehran, Iran
2 Assoc. Prof., Dept. of Chemistry, College of Science, Yadegar -e- Imam Khomeini (RAH) Branch, Islamic Azad University, Tehran, Iran
3 Prof., Dept. of Inorganic Chemistry, School of Chemistry, College of Science, University of Tehran, Tehran, Iran
4 Prof. Dept. Center of Excellence in Electrochemistry, School of Chemistry, College of Science, University of Tehran,Tehran, Iran
5 Prof., Dept. of Chemistry, Alzahra University, Tehran, Iran
چکیده [English]

Nowadays, provision of sanitary water is one of the main concerns of the world society, and heavy metals are one of the most important pollutants in water resources. Heavy metals, including copper, can enter the food chain and the body of living organisms and can affect humans through toxic and carcinogenic effects. Therefore, in this study, nanoporous SBA-15 functionalized with di and tetra carboxylic acid was synthesized and used for remove copper ions from aqueous solutions. The adsorbents were characterized by scanning electron microscopy, N2 adsorption-desorption measurements and infrared spectroscopy for investigation of porosity and functional groups of mesoporous silica. Flame atomic absorption spectroscopy was used for determination of ions. Effective parameters on removal process including amount of adsorbent, contact time, pH of solution and presence of other metal ions in the medium, were evaluated and optimized. The best removal efficiency with di and tetra carboxylic acid functionalized SBA-15 was obtained at pH>5 with 10 mg of adsorbent in the stirring time of 15 minutes. The recovery of copper from adsorbents was done with 20 ml solution of nitric acid (3 mol/L). Langmuir and Freundlich adsorption isotherms were evaluated for both adsorbents. According to the Langmuier model, the maximum adsorption capacity of 232.56 and 93.46 mg of copper per gram of adsorbent and correlation coefficients (R2) of 0.857 and 0.9688 for di and tetra carboxylic acid functionalized SBA-15 were obtained, respectively. But, the correlation coefficients (R2) obtained from the fitting of the data using the Friendlich isotherm were 0.991 and 0.972 for di and tetra carboxylic acid functionalized SBA-15 silicas, respectively, which indicates that this model is suitable to explaining the behavior of copper adsorption on both adsorbents. Finally, the removal of copper from real wastewater samples was performed. The results indicate that nanoporous SBA-15 silicas functionalized with di and tetra carboxylic acid are desirable adsorbents for copper ions removal.

کلیدواژه‌ها [English]

  • SBA-15 Functionalized with Di and Tetra Carboxylic Acid
  • Copper
  • Removal
  • Flame Atomic Absorption Spectroscopy
  • Wastewater Sample
 Abdollahi Garekand, J., Sepehr, E., Feiziasl, V., Rasouli-Sadaghiani, M. H. & Samadi, A. 2019. Comparison of the efficiency of unmodified and chemically modified low-cost biosorbents in the removal of lead from aqueous solutions. Journal of Water and Wastewater, 30, 1-15. (In Persian)
Amarasinghe, B. M. W. P. K. & Williams, R. A. 2007. Tea waste as a low cost adsorbent for the removal of Cu and Pb from wastewater. Chemical Engineering Journal, 132, 299-309.
Arab, R., Hajiaghababaei, L., Badiei, A., Karimi, M., Ganjali, M. R. & Mohammadi Ziarani, G. 2019. 8-Hydroxyquinoline grafted nanoporous SBA-15 as a novel solid phase extractor for preconcentration of trace amount of copper. International Journal of Nano Dimension, 10, 340-349.
Aydin, H., Bulut, Y. & Yerlikay, C. 2008. Removal of copper (II) from aqueous solution by adsorption onto low-cost adsorbents. Journal of Environmental Management, 87, 37-45.
Bahrami, Z., Badiei, A. & Atyabi, F. 2014. Surface functionalization of SBA-15 nanorods for anticancer drug delivery .Chemical Engineering Research and Design, 92, 1296-1303.
Bahrami, Z., Badiei, A., Atyabi, F., Darabi, H. R. & Mehravi, B. 2015. Piperazine and its carboxylic acid derivatives-functionalized mesoporous silica as nanocarriers for gemcitabine: adsorption and release study. Materials Science and Engineering C, 49, 66-74.
Burba, P. & Willmer, P. G. 1983. Cellulose: a biopolymeric sorbent for heavy-metal traces in waters. Talanta, 30, 381-383.
Freundlich, H. M. F. 1906. Over the adsorption in solution. Journal of Physical Chemistry, 57, 385-471.
Garcia-Diaz, I., Antonio Lopez, F. & Jose Alguacil, F. 2018. Carbon nanofibers: a new adsorbent for copper removal from wastewater. Metals, 8, 914-927.
Habibi, S., Hajiaghababaei, L., Badiei, A., Yadavi, M., Dehghan Abkenar, S., Ganjali, M. R. et al. 2017. Removal of reactive black 5 from water using carboxylic acid-grafted SBA-15 nanorods. Desalination and Water Treatment, 95, 333-341.
Hajiaghababaei, L., Abozari, S., Badiei, A., Zarabadi Poor, P., Dehghan Abkenar, S., Ganjali, M. R. et al. 2017. Amino ethyl-functionalized SBA-15: a promising adsorbent for anionic and cationic dyes removal. Iranian Journal of  Chemistry and Chemical Engineering, 36(1), 97-108.
Hajiaghababaei, L., Badiei, A., Shojaan, M., Ganjali, M. R., Ziarani, G. M. & Zarabadi-Poor, P. 2012. A novel method for the simple and simultaneous preconcentration of Pb2+, Cu2+ and Zn2+ ions with aid of diethylenetriamine functionalized SBA-15 nanoporous silica compound. International Journal of Environmental Analytical Chemistry, 92, 1352-1364.
Hajiaghababaei, L., Tajmiri, T., Badiei, A., Ganjali, M. R., Khaniani, Y. & Mohammadi Ziarani, G. 2013. Heavy metals determination in water and food samples after preconcentration by a new nanoporous adsorbent. Food Chemistry, 141, 1916-1922.
Hajialifard, M., Hajiaghababaei, L., Badiei, A., Yadavi, M., Dehghan Abkenar, S., Ganjali, M. R. et al. 2018. Fluorene functionalized nanoporous SBA-15 as a novel adsorbent for fast and efficient removal of acid dyes. Journal of Applied Chemical Research, 12, 17-29.
Kanani, N., Bayat, M., Shemirani, F., Ghasemi, J. B., Bahrami, Z. & Badiei, A. 2018. Synthesis of magnetically modified mesoporous nanoparticles and their application in simultaneous determination of Pb(II), Cd(II) and Cu(II). Research on Chemical Intermediates. 44, 1688-1709.
Khan, A. S. & Chow, A. 1986. Sorption of silver, gold and palladium with a polythioether foam. Talanta, 33, 182-184.
Kikuchi, Y., Qian, Q., Machida, M. & Tatsumoto, H. 2006. Effect of ZnO loading to activated carbon on Pb (II) adsorption from aqueous solution. Carbon, 44, 195-202.
Kimura, M., Yamashita, H. & Komada, J. 1986. Use of green tea as an adsorbent of several metal ions in water. Bunseki Kagaku, 35, 400-405.
Kubota, M., Matseemoto, K. & Terada, K. 1987. Preconcentration of silver(I) with 2-mercaptobenzothiazole loaded silica gel. Analytical  Science, 3(1), 45-48.
Langmuir, I. 1916.The adsorption of gases on plane surfaces of glass, mica and platinum. Journal of the American Chemical Society, 38, 2221-2295.
Mirabi, A., Shokuhi Rad, A., Divsalar, F. & Karimi Maleh, H. 2017. Application of SBA-15/diphenyl carbazon/SDS nanocomposite as solid phase extractor for simultaneous determination of Cu (II) and Zn (II) ions. Arabian Journal for Science and Engineering, 43, 3547–3556.
Neo, Y. P., Ray, S., Easteal, A. J., Nikolaidis, M. G. & Quek, S. Y. 2012. Influence of solution and processing parameters towards the fabrication of electro spun zein fibers with sub-micron diameter. Journal of Food Engineering, 109, 645-651.
Pavan Kumar, G. V. S. R., Avinash Malla, K., Yerra, B. & Srinivasa Rao, K. 2019. Removal of Cu(II) using three low-cost adsorbents and prediction of adsorption using artificial neural networks. Applied Water Science, 9, 44
Saadat, A., Hajiaghababaei, L., Badiei, A., Ganjali, M. R. & Mohammadi Ziarani, G. 2019. Amino functionalized silica coated Fe3O4 magnetic nanoparticles as a novel adsorbent for removal of Pb2+ and Cd2+. Pollution, 5, 847-857.
Salman, M., Rehman, R., Farooq, U., Tahir, A. & Mitu, L. 2020. Biosorptive removal of cadmium(II) and copper(II) using microwave-assisted thiourea-modified sorghum bicolor agrowaste. Journal of Chemistry, 8269643, 11.
Shooshtary, H., Hajiaghababaei, L., Badiei, A., Ganjali, M. R. & Mohammadi Ziarani, G. 2018. Efficient removal of Ag+ and Cu2+ using imine-modified/mesoporous silica-coated magnetic nanoparticles. Advances in Environmental Technology,4, 223-231.
Taguchi, S., Yai, T., Shimada, Y., Goto, K. & Hara, M. 1983. Simultaneous determination of several trace metals by asv after preconcentration by adsorption as padap complexes on C(18)-bonded glass beads. Talanta, 30, 169-172.
Vallet-Regi, M., Balas, F. & Arcos, D. 2007. Mesoporous materials for drug delivery. Angewandte Chemie International Edition, 46, 7548-7558.
Zahedniya, M. & Ghazi Tabatabaei, Z. 2018. Investigation of BTEX removal from aqueous solution by single wall carbon nanotubes decorated with ZnO. Journal of Water and Wastewater, 29(2), 1-11. (In Persian)
Zhang, B.W., Fischer, K., Bieniek, D. & Kettrup, A. 1994. Synthesis of carboxyl group containing hydrazine-modified polyacrylonitrile fibres and application for the removal of heavy metals. Reactive Polymers, 24, 49-58.