اصلاح سطح غشای نانوفیلتراسیون پلی‌آمید با پوشش نانوذرات اکسیدگرافن برای حذف فلز سنگین کبالت از پساب‌های صنعتی

نوع مقاله : مقاله پژوهشی

نویسندگان

1 دانشجوی دکترا، گروه مهندسی شیمی، واحد یاسوج، دانشگاه آزاد اسلامی، یاسوج، ایران

2 استادیار، گروه مهندسی شیمی، مرکز تحقیقات علوم و فناوری غشا، واحد گچساران، دانشگاه آزاد اسلامی، گچساران، ایران

3 استادیار، گروه مهندسی شیمی، واحد یاسوج، دانشگاه آزاد اسلامی، یاسوج، ایران

4 استادیار، گروه مهندسی نساجی، امیرکبیر دانشگاه صنعتی (پلی تکنیک تهران)، تهران، ایران

چکیده

استفاده از نانوذرات آبدوست برای اصلاح سطح غشا، از جمله روش‌های مناسب به‌منظور بهبود خواص غشاهای فیلم نازک کامپوزیتی به‌ویژه در زمینه حذف فلزات سنگین از محیط‌های آبی است. در این پژوهش غشای نانوفیلتراسیون پلی‌آمیدی فیلم نازک با زیرلایه متخلخل پلی‌سولفون به‌روش پلیمریزاسیون بین سطحی تری‌مسویل کلراید و پیپرازین تهیه شد. به منظور اصلاح سطح غشاها و ساخت غشای جدید نانوکامپوزیت فیلم نازک به‌روش پوشش‌دهی، نانوذرات اکسید گرافن اصلاح شده با 3- آمینو پروپیل تری‌اتوکسی سیلان درون محلول 1- اتیل 3 – (3 – دی‌متیل آمینو پروپیل‌کربودی ایمید هیدرو کلراید) به‌عنوان فعال‌کننده گروه‌های عاملی پراکنده و سپس به‌روش پوشش‌دهی بر روی سطح غشای پلی‌آمیدی لایه نشانی شد. ویژگی‌های فیزیکوشیمیایی با استفاده از آنالیزهای میکروسکوپ الکترونی روبشی، طیف‌سنجی مادون قرمز، زاویه تماس آب و آبدوستی به‌منظور بررسی ساختار، مورفولوژی و همچنین تست‌های اندازه‌گیری شار آب و میزان پس‌زنی برای بررسی عملکرد و کارایی غشاهای سنتز شده در سیستم فیلتراسیون، ارزیابی شد. نتایج نشان داد که افزایش غلظت نانوذرات منجر به بهبود خاصیت آبدوستی سطح غشاهای نانوکامپوزیت نسبت به غشای خالص می‌شود. نتایج عملکردی و فیلتراسیون غشایی نشان داد که مقدار شار آب خالص غشاهای ساخته شده، با افزایش غلظت نانوذرات اکسید گرافن افزایش می‌یابد، به‌طوری که مقدار آن از حدود L/m2.h 42 برای غشای خالص تا L/m2.h 95 برای غشای محتوی 1/0درصد وزنی اکسید گرافن افزایش یافت. این روند نشان‌دهنده اثر مثبت نانوذرات بر گذردهی آب غشاها بود. علاوه بر این میزان پس‌زنی فلز سنگین کبالت با تغییر pH از 3 تا 8 برای همه نمونه‌های غشایی روند صعودی داشت، به‌طوری که غشایTFN3، بیشترین میزان پس‌زنی (98 درصد) فلز سنگین را نسبت به غشاهای دیگر داشت. این درحالی است که مقدار شار عبوری با تغییر pH و افزایش غلظت نانوذرات، روند کاهشی داشت. از‌این‌رو می‌توان، این روش را به‌عنوان یک روش جدید و مؤثر در زمینه حذف فلزات سنگین، استفاده کرد.

کلیدواژه‌ها


عنوان مقاله [English]

Modification of Polyamide Nanofiltration Membrane by Coating Graphene Oxide Nanoparticles for Cobalt Heavy Metal Removal from Industrial Wastewater

نویسندگان [English]

  • Shokrollah Lari 1
  • Dariush Emadzadeh 2
  • Aboutaleb Mousavi Parsa 3
  • Somaye Akbari 4
1 PhD. Candidate, Dept. of Chemical Engineering, Yasuj Branch, Islamic Azad University, Yasuj, Iran
2 Assist. Prof., Dept. of Chemical Engineering, Membrane Science and Technology Research Center (MSTRC), Gachsaran Branch, Islamic Azad University, Gachsaran, Iran
3 Assist. Prof., Dept. of Chemical Engineering, Yasuj Branch, Islamic Azad University, Yasuj, Iran
4 Assist. Prof., Dept. of Textile Engineering, Amirkabir University of Technology (Polytechnic Tehran), Tehran, Iran
چکیده [English]

The application of hydrophilic nanoparticles to modify the surface of the membrane is one of the suitable approaches to improve the properties of thin-film composite membranes, particularly for the removal of heavy metals from aqueous environments. In this research, a thin-film polyamide nanofiltration membrane with porous polysulfone substrate was prepared by TMC and PIP interfacial polymerization technique. To modify the surface of TFC membranes and produce new TFN membranes by a nanoparticle coating method, graphene oxide nanoparticles modified with 3-aminopropyltriethoxysilane were dispersed in EDC solution as an activator of functional groups, and then were layered by coating the surface of the polyamide membrane. Physicochemical features using scanning electron microscopy, Fourier Transform Infrared, water contact angle, and hydrophilicity to assess structure, morphology as well as tests of water flux and rejection rate were evaluated to estimate the performance and efficiency of the synthesized membranes in the filtration system. The findings indicated that increasing the concentration of nanoparticles improves the hydrophilicity nanocomposite membranes compared to neat TFC membranes. Functional results and membrane filtration indicated that the amount of neat water permeability of the fabricated membranes increases with increasing concentration of graphene oxide nanoparticles from about 42 L/m2.h for TFC membrane to 95 L/m2.h for the membrane containing 0.1 weight percent of graphene oxide. This trend shows the positive effect of nanoparticles on membrane water permeability. Furthermore, the rejection of cobalt heavy metal with increasing pH from 3 to 8 for all membrane samples has an upward trend, so that TFN3 membrane has the highest rate of rejection (98%) of heavy metal compared to other membranes while the amount of flux with changing pH and increasing the concentration of nanoparticles, has a decreasing trend. So, this technique can be applied as a new and effective method for the removal of heavy metals.

کلیدواژه‌ها [English]

  • TFC Membrane
  • TFN Membrane
  • Surface Modification
  • Graphene Oxide
Chen, H., Li, J., Shao, D., Ren, X. & Wang, X. 2012. Poly (acrylic acid) grafted multiwall carbon nanotubes by plasma techniques for Co (II) removal from aqueous solution. Chemical Engineering Journal, 210, 475-481.
Childress, A. E. & Elimelech, M. 2000. Relating nanofiltration membrane performance to membrane charge (electrokinetic) characteristics. Environmental Science and Technology, 34, 3710-3716.
Emadzadeh, D., Lau, W., Rahbari-Sisakht, M., Daneshfar, A., Ghanbari, M., Mayahi, A., et al. 2015. A novel thin film nanocomposite reverse osmosis membrane with superior anti-organic fouling affinity for water desalination. Desalination, 368, 106-113.
Gonçalves, G., Marques, P. A., Barros-Timmons, A., Bdkin, I., Singh, M. K., Emami, N., et al. 2010. Graphene oxide modified with PMMA via ATRP as a reinforcement filler. Journal of Materials Chemistry, 20, 9927-9934.
Hermans, S., Mariën, H., Dom, E., Bernstein, R. & Vankelecom, I. F. 2014. Simplified synthesis route for interfacially polymerized polyamide membranes. Journal of Membrane Science, 451, 148-156.
Khaligh, N. G. & Johan, M. R. 2020. Recent advances in water treatment using graphene-based materials. Mini-Reviews in Organic Chemistry, 17, 74-90.
Kumar, R. & Sharma, R. K. 2019. Synthesis and characterization of cellulose based adsorbents for removal of Ni (II), Cu (II) and Pb (II) ions from aqueous solutions. Reactive and Functional Polymers, 140, 82-92.
Lai, G., Lau, W., Goh, P., Ismail, A., Tan, Y., Chong, C., et al. 2018. Tailor-made thin film nanocomposite membrane incorporated with graphene oxide using novel interfacial polymerization technique for enhanced water separation. Chemical Engineering Journal, 344, 524-534.
Li, Z., Wang, R., Young, R. J., Deng, L., Yang, F., Hao, L., et al. 2013. Control of the functionality of graphene oxide for its application in epoxy nanocomposites. Polymer, 54, 6437-6446.
Marcano, D. C., Kosynkin, D. V., Berlin, J. M., Sinitskii, A., Sun, Z., Slesarev, A., et al. 2010. Improved synthesis of graphene oxide. ACS Nano, 4, 4806-4814.
Ren, P. G., Yan, D. X., Ji, X., Chen, T. & Li, Z. M. 2010. Temperature dependence of graphene oxide reduced by hydrazine hydrate. Nanotechnology, 22, 055705.
Saeedi-Jurkuyeh, A., Jafari, A. J., Kalantary, R. R. & Esrafili, A. 2020. A novel synthetic thin-film nanocomposite forward osmosis membrane modified by graphene oxide and polyethylene glycol for heavy metals removal from aqueous solutions. Reactive and Functional Polymers, 146, 104397.
Shao, W., Liu, C., Ma, H., Hong, Z., Xie, Q. & Lu, Y. 2019. Fabrication of pH-sensitive thin-film nanocomposite nanofiltration membranes with enhanced performance by incorporating amine-functionalized graphene oxide. Applied Surface Science, 487, 1209-1221.
Shukla, A. K., Alam, J., Alhoshan, M., Dass, L. A., Ali, F. a. A., Mishra, U., et al. 2018. Removal of heavy metal ions using a carboxylated graphene oxide-incorporated polyphenylsulfone nanofiltration membrane. Environmental Science: Water Research and Technology, 4, 438-448.
Wang, Q., Li, J., Chen, C., Ren, X., Hu, J. & Wang, X. 2011. Removal of cobalt from aqueous solution by magnetic multiwalled carbon nanotube/iron oxide composites. Chemical Engineering Journal, 174, 126-133.
Wu, H., Tang, B. & Wu, P. 2013. Optimizing polyamide thin film composite membrane covalently bonded with modified mesoporous silica nanoparticles. Journal of Membrane Science, 428, 341-348.
Xiao, W., Yan, B., Zeng, H. & Liu, Q. 2016. Dendrimer functionalized graphene oxide for selenium removal. Carbon, 105, 655-664.
Yu, J. G., Zhao, X. H., Yu, L. Y., Jiao, F. P., Jiang, J. H. & Chen, X. Q. 2014. Removal, recovery and enrichment of metals from aqueous solutions using carbon nanotubes. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 299, 1155-1163.
Zargar, M. 2016. Novel thin film nanocomposite membranes with improved properties for enhanced desalination performance. School of Chemical Engineering, University of Adelaide, South Australia.
Zeng, G., He, Y., Zhan, Y., Zhang, L., Pan, Y., Zhang, C., et al. 2016. Novel polyvinylidene fluoride nanofiltration membrane blended with functionalized halloysite nanotubes for dye and heavy metal ions removal. Journal of Hazardous Materials, 317, 60-72.